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丁二腈(SN)的固态聚合物电解质以及聚偏氟乙烯(PVDF)固态聚合物

时间:2019-05-12 22:59来源:海猎人
其他固态聚合物电解质体系
除上述提到的聚环氧乙烷、脂肪族聚碳酸酯和硅基固态聚合物电解质体系外,含有丁二腈(SN)的固态聚合物电解质以及聚偏氟乙烯(PVDF)固态聚合物电 解质也得到了科研工作者的持续关注和研究。
丁二腈(SN)是一种塑晶材料,其从-35℃到熔点(62℃)都以单一塑晶相 存在[123]。丁二腈室温下为固体,用作添加剂应用于固态聚合物电解质中,用于提升 室温离子电导率。由于特有塑晶相的存在,SN分子围绕中心C一C键旋转形成反式 异构。研究发现:5% (摩尔分数)的LTFSI溶解在高极性的SN塑晶中,室温离子
电导率可以达到3mS/cm,比聚合物电解质的离子电导率高了两个数量级。与此同时, 如图3.33所示,将LiTFSI、SN以及聚氧乙烯三羟甲基丙烷三丙烯酸酯(ETPTA)按 照一定比例混合,再经紫外光固化交联得到自支撑的塑晶复合电解质(R-PCPE) [124]。 与传统的PVDF-HFP凝胶聚合物电解质和纯SN塑晶电解质相比,该R-PCPE电解质 表现出更加优异的电化学稳定性和界面相容性。如果将交联剂从ETRTA换成TPPTA, 则制备得到的塑晶复合电解质具有更低的玻璃化转变温度,离子电导率也都得到了大幅度提升,在正负极循环过程中也表现出较好的界面相容性[124125]
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近年来,原位聚合工艺制备固态聚合物电解质,能够有效降低锂电池中电解 质与电极间的界面阻抗,因此备受关注。清华大学康飞宇教授[125],将O.lg氰乙基 聚乙烯醇醚(PVA-CN)、0.8g塑晶SN和O.lg双三氟甲基磺酰亚胺锂混合,然后添 加少量的六氟磷酸锂,均匀混合后,添加到静电纺丝的PAN无纺布膜基体中,通 过60℃高温处理和原位聚合方法,原位引发聚合制备得到一种黑色含氰基固态聚合物电解质(SEN)。通过研究发现,上述电解质原位聚合的机理是,LiPF6发生 热分解产生的强路易斯酸PF5引发氰基发生阴离子聚合[126]。该固态聚合物电解质, 在室温下的离子电导率较高,离子迁移数为0.57,最大拉伸强度为15.31MPa,极 大地提高了锂电池的安全性能;另外,组装的磷酸铁锂/锂金属电池可以在室温条 件下以0.5C的倍率进行充放电,显示出极佳的电化学性能,是一种极具潜力的固态聚合物电解质材料。但氰基与锂负极会发生化学反应,增加负极界面阻抗,两者的兼容性也是需要进行长期验证的问题。

聚偏氟乙烯材料经常被用于凝胶聚合物电解质的基体材料,然而对其作为固态聚合物电解质的研究偏少。近日,清华大学南策文院士课题组[127]将聚偏氟乙烯 (PVDF)与无机快离子导体锂镧锆钽氧(LLZTO)复合,通过不断优化LLZTO 与聚偏氟乙烯的比例(0、10%、20%、30%和40%),最终得到室温离子电导率最 高5Xl0-4S/cm)的复合固态聚合物电解质(质量分数为10%)。
结合实验和第一性原理计算,其高室温离子电导率的原因如下(图3.34):①溶 解过程中,无机快离子导体中镧原子会与溶剂(抑N,N二甲基甲酰胺)中的氮原子和双 键发生络合反应,形成类似路易斯碱的环境,进而引起聚偏氟乙烯骨架的去氟化;

部分改性的聚偏氟乙烯增加了与锂盐、LLZTO的相互作用,进而极大地提升了固 态聚合物电解质的性能。组装的钴酸锂/锂金属电池在室温条件下,4C放电比容量可 以达到130mA'h/g,0.4C循环120圈,容量没有任何衰减,显示出极佳的电池性能。
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